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具有揮發(fā)的鉑的捕獲面的用于壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣系統(tǒng)
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專利匯可以提供具有揮發(fā)的鉑的捕獲面的用于壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣系統(tǒng)專利檢索，專利查詢，專利分析的服務(wù)。并且用于處理由 壓縮點(diǎn)火 發(fā)動(dòng)機(jī) 產(chǎn)生的廢氣的 氧 化催化劑，所述氧化催化劑包括：具有入口端表面和出口端表面的基材；設(shè)置在所述基材上的催化材料，其中所述催化材料包括鉑(Pt)；以及捕獲材料，其中所述捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在所述出口端表面上。，下面是具有揮發(fā)的鉑的捕獲面的用于壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣系統(tǒng)專利的具體信息內(nèi)容。
1.用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的氧化催化劑，所述氧化催化劑包括：
具有入口端表面和出口端表面的基材；
設(shè)置在所述基材上的催化材料，其中所述催化材料包括鉑(Pt)；以及
捕獲材料，
其中所述捕獲材料設(shè)置在所述基材的出口端表面上。
2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的氧化催化劑，其進(jìn)一步包括捕獲區(qū)，其中所述捕獲區(qū)包括設(shè)置或負(fù)載在所述基材內(nèi)的多個(gè)通道壁上的所述捕獲材料，并且其中所述捕獲區(qū)具有≤25mm的平均長度。
3.根據(jù)權(quán)利要求1或權(quán)利要求2所述的氧化催化劑，其中Pt合金化材料包括金屬和/或其氧化物，其中所述金屬選自鈀(Pd)；金(Au)；銅(Cu)；Pd和Au的混合物；Pd和Cu的混合物；
Au和Cu的混合物；Pd、Au和Cu的混合物；Pd和Au的雙金屬合金；Pd和Cu的雙金屬合金；Au和Cu的雙金屬合金；以及Pd、Au和Cu的三金屬合金。
4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的氧化催化劑，其中所述金屬選自鈀(Pd)，Pd和Au的混合物，以及Pd和Au的雙金屬合金。
5.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其中所述捕獲材料包括耐火氧化物。
6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的氧化催化劑，其中所述耐火氧化物選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰和它們的混合或復(fù)合氧化物，其中所述混合或復(fù)合氧化物選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁、二氧化鈦-氧化鋁、氧化鋯-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋁、二氧化鈦-二氧化硅、氧化鋯-二氧化硅、氧化鋯-二氧化鈦、氧化鈰-氧化鋯和氧化鋁-氧化鎂。
7.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其中所述催化材料包括設(shè)置或負(fù)載在載體材料上的鉑(Pt)。
8.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其中所述催化材料包括(i)鉑(Pt)，和(ii)鈀(Pd)和/或銠(Rh)。
9.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其中所述催化材料包括≥1:1的Pt與Pd的質(zhì)量比率的Pt和Pd。
10.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其中所述催化材料包括≥1:1的Pt與Rh的質(zhì)量比率的Pt和Rh。
11.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其中所述基材是流通式整料基材。
12.根據(jù)權(quán)利要求1至11中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其中所述基材是過濾式整料基材。
13.根據(jù)前述權(quán)利要求中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，其為柴油氧化催化劑(DOC)、催化碳煙過濾器(CSF)、NOx儲存催化劑(NSC)、被動(dòng)NOx吸附劑(PNA)、柴油放熱催化劑(DEC)、冷啟動(dòng)概念(CSCTM)催化劑或氨泄漏催化劑(ASC)。
14.用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的排氣系統(tǒng)，其中所述排氣系統(tǒng)包括根據(jù)權(quán)利要求1至13中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑，和排放控制裝置。
15.根據(jù)權(quán)利要求14所述的排氣系統(tǒng)，其中所述排放控制裝置是選擇性催化還原(SCR)催化劑或選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑。
16.車輛，其包括壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)以及根據(jù)權(quán)利要求1至13中任一項(xiàng)所述的氧化催化劑或者根據(jù)權(quán)利要求14或15所述的排氣系統(tǒng)。
17.捕獲材料用于在用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的排氣系統(tǒng)中捕獲揮發(fā)的鉑(Pt)的用途，其中所述排氣系統(tǒng)包括用于處理所述廢氣的氧化催化劑，所述氧化催化劑包括：
具有入口端表面和出口端表面的基材；
設(shè)置在所述基材上的催化材料，其中所述催化材料包括鉑(Pt)；以及
所述捕獲材料，其中所述捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在所述出口端表面上。
具有揮發(fā)的鉑的捕獲面的用于壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣系統(tǒng)
發(fā)明領(lǐng)域
[0001] 本發(fā)明涉及用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的氧化催化劑和排氣系統(tǒng)。本發(fā)明進(jìn)一步涉及氧化催化劑的方法和用途。本發(fā)明還涉及包括氧化催化劑或排氣系統(tǒng)的車輛。
[0002] 發(fā)明背景
[0003] 壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生包含各種污染物的廢氣，所述污染物是世界各地環(huán)境法規(guī)的主題。這些污染物包括一氧化碳(CO)、未燃燒烴(HC)、氮氧化物(NOx)和顆粒物質(zhì)(PM)。
[0004] 為了達(dá)到法規(guī)所設(shè)定的可排放入大氣的污染物的可容許水平，用于處理由壓縮點(diǎn)火產(chǎn)生的廢氣的排氣系統(tǒng)通常包含幾個(gè)排放控制裝置。在這樣的排氣系統(tǒng)中，廢氣通常被引導(dǎo)至第一排放控制裝置，所述裝置能夠氧化氣體中存在的一氧化碳(CO)和未燃燒烴(HC)。第一排放控制裝置可為例如柴油氧化催化劑(DOC)、催化碳煙過濾器(CSF)、NOx儲存催化劑(NSC)、被動(dòng)NOx吸附劑(PNA)、柴油放熱催化劑(DEC)，或冷啟動(dòng)概念(CSCTM)催化劑。
[0005] 對于NOx排放而言，用于壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣系統(tǒng)可包含用于NOx的選擇性催化TM還原的催化劑，諸如選擇性催化還原(SCR)催化劑或選擇性催化還原過濾器(SCRF )催化劑。NOx的選擇性催化還原(SCR)主要通過以下三種反應(yīng)發(fā)生：
[0006] (1)4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O；
[0007] (2)4NH3+2NO+2NO2→4N2+6H2O；和
[0008] (3)8NH3+6NO→7N2+12H2O。
[0009] 在進(jìn)入SCR催化劑或SCRFTM催化劑的廢氣中NO2:NO的比率可影響其性能。大體而言，當(dāng)NO2:NO的比率為約1:1時(shí)SCR催化劑或SCRFTM催化劑顯示最優(yōu)性能。這可能有問題，因?yàn)樵谡Ｊ褂闷陂g由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣通常包含對于SCR催化劑或SCRFTM催化劑的最優(yōu)性能而言不足的NO2(即，NO2:NO的比率遠(yuǎn)低于1:1)。為了補(bǔ)償這種低水平的NO2，第一排放控制裝置往往包含已被配制成將一氧化氮(NO)氧化至二氧化氮(NO2)的催化材料，因此提高廢氣中NO2:NO的比率。SCR催化劑或SCRFTM催化劑通常布置在排氣系統(tǒng)中第一排放控制裝置的下游，使得廢氣將經(jīng)過第一排放控制裝置然后經(jīng)過SCR催化劑或SCRFTM催化劑。
[0010] 用于將NO氧化至NO2的催化材料通常包括鉑(Pt)。當(dāng)?shù)谝慌欧趴刂蒲b置暴露于相對高的溫度足夠長時(shí)段時(shí)，低水平的鉑(Pt)可從催化材料揮發(fā)并且可變得捕集在SCR/SCRFTM催化劑上。這種相對高的溫度可在正常使用期間出現(xiàn)，特別是在重型柴油應(yīng)用中，或在過濾器再生期間，諸如當(dāng)?shù)谝慌欧趴刂蒲b置是CSF時(shí)或當(dāng)存在上游柴油顆粒過濾器(DPF)時(shí)。捕集在SCR催化劑或SCRFTM催化劑上的Pt可具有對催化劑性能的高度有害影響，因?yàn)樗裳趸?a href='/zhuanli/list-13903-1.html' target='_blank'>氨(NH3)。捕集的Pt可消耗用于NOx的選擇性催化還原的NH3(因此降低NOx轉(zhuǎn)化率)，并且可產(chǎn)生不期望的二次排放。
[0011] Pt揮發(fā)的問題論述于我們的公布WO?2013/088133、WO?2013/088132、WO?2013/088128和WO?2013/050784中。
發(fā)明內(nèi)容
[0012] 本發(fā)明人已意外地發(fā)現(xiàn)一種減少或防止揮發(fā)的鉑逃逸含鉑氧化催化劑的方式，所述方式還可避免減少已由催化劑生成的NO2的量。本發(fā)明提供對這些問題的有成本效益的解決方案，因?yàn)樗恍枰褂么罅恐T如貴金屬或稀土金屬的昂貴材料。
[0013] 本發(fā)明提供用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的氧化催化劑，所述氧化催化劑包括：具有入口端表面和出口端表面的基材；設(shè)置在基材上的催化材料，其中所述催化材料包括鉑(Pt)；以及捕獲材料，其中所述捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在(即，基材的)出口端表面上。
[0014] 在廢氣已與催化材料接觸和/或經(jīng)過催化材料之后，廢氣可包含揮發(fā)的Pt，尤其是當(dāng)廢氣是相對熱的時(shí)，諸如當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)已在重負(fù)載下長時(shí)段運(yùn)行時(shí)或當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)是重型發(fā)動(dòng)機(jī)時(shí)。捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在基材的出口端表面上。布置捕獲材料以在廢氣已接觸和/或經(jīng)過催化材料之后接觸廢氣。
[0015] 本領(lǐng)域中已發(fā)現(xiàn)在捕獲揮發(fā)的Pt上有效的氧化催化劑具有呈一種布置的捕獲材料，所述布置可降低NO2的量(以及NO2:NO的比率)，特別是在對NO2:NO的比率敏感的下游排放控制裝置的溫度區(qū)域中，從而導(dǎo)致下游裝置的性能的潛在降低，尤其是當(dāng)所述裝置是SCR催化劑或SCRFTM催化劑時(shí)?，F(xiàn)有捕獲材料的定位和化學(xué)性質(zhì)可使在用于生成NO2的排放控制裝置的催化材料中所包括的任何Pt的益處無效。
[0016] 本發(fā)明人已開發(fā)了包含不影響(即，減少)廢氣中NO2的量(例如NO2:NO的比率)的用于捕集揮發(fā)的Pt的捕獲材料的氧化催化劑。布置捕獲材料以避免減少從通過氧化催化劑的催化材料中的Pt氧化NO產(chǎn)生的任何NO2的量。因此，與初始由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣相比，已經(jīng)過氧化催化劑的催化材料和捕獲材料二者的廢氣將包含更高比率的NO2:NO，從而使得可獲得下游SCR/SCRFTM催化劑的最優(yōu)性能。
[0017] 本發(fā)明進(jìn)一步提供用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的排氣系統(tǒng)。所述排氣系統(tǒng)包括本發(fā)明的氧化催化劑。
[0018] 本發(fā)明進(jìn)一步提供車輛。所述車輛包括壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)和本發(fā)明的氧化催化劑或排氣系統(tǒng)。
[0019] 本發(fā)明的另一個(gè)方面涉及捕獲材料用于在排氣系統(tǒng)、諸如用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的排氣系統(tǒng)中捕獲揮發(fā)的鉑(Pt)的用途。排氣系統(tǒng)包括用于處理廢氣的氧化催化劑，所述氧化催化劑包括：具有入口端表面和出口端表面的基材；設(shè)置在基材上的催化材料，其中所述催化材料包括鉑(Pt)；以及捕獲材料，其中所述捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在出口端表面上。
[0020] 本發(fā)明的另一個(gè)方面涉及捕獲來自用于壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣系統(tǒng)中的催化材料的揮發(fā)的鉑(Pt)的方法。
[0021] 本發(fā)明還涉及處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的方法。
[0022] 本發(fā)明的上述方法的每一種包括使由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣經(jīng)過排氣系統(tǒng)的步驟，所述排氣系統(tǒng)包括本發(fā)明的氧化催化劑。
[0023] 通常，當(dāng)廢氣的溫度≥700℃、諸如≥800℃、優(yōu)選≥900℃時(shí)，揮發(fā)的鉑可存在于廢氣中(即，在排氣系統(tǒng)中)。
[0025] 圖1是用于測試Cu/CHA沸石SCR催化劑上的鉑污染的實(shí)驗(yàn)室反應(yīng)器的示意圖。
[0026] 圖2是顯示本發(fā)明的排氣系統(tǒng)實(shí)施方案的示意圖。廢氣(20)經(jīng)過本發(fā)明的氧化催化劑(1)，氧化催化劑(1)具有設(shè)置在基材的出口端表面處的捕獲材料(3)。在廢氣(20)已經(jīng)過氧化催化劑(1)之后，它經(jīng)過第二排放控制裝置(10)，諸如選擇性催化還原(SCR)催化劑或選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑。如果SCR將主動(dòng)進(jìn)行，則可將氨源(30)引入廢氣。對于被動(dòng)SCR，可不存在氨源(30)。
[0027] 圖3是本發(fā)明的氧化催化劑的示意圖。氧化催化劑具有設(shè)置在基材(1)上的催化材料(2)。在基材的出口端表面處設(shè)置或負(fù)載有捕獲材料(3)。
[0028] 圖4是本發(fā)明的氧化催化劑的示意圖。氧化催化劑具有設(shè)置在基材(1)上的催化材料(2)。在基材的出口端表面處設(shè)置或負(fù)載有捕獲材料(3)，其部分覆蓋催化材料(2)。
[0029] 發(fā)明詳述
[0030] 本發(fā)明涉及用于捕獲揮發(fā)的鉑(Pt)的捕獲材料，所述捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在基材的出口端表面上。布置捕獲材料以防止揮發(fā)的Pt在第二下游排放控制裝置、諸如SCR催化劑或SCRFTM催化劑上凝聚。
[0031] 捕獲材料包括或基本上由以下組成：
[0032] (a)Pt合金化金屬；和/或
[0033] (b)耐火氧化物。
[0034] 本發(fā)明人已發(fā)現(xiàn)，當(dāng)捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在含Pt氧化催化劑的基材的出口端面上時(shí)，使用根據(jù)本發(fā)明的捕獲材料可減少或防止揮發(fā)的Pt變得沉積于下游排放控制裝置、特別是SCR催化劑或SCRFTM催化劑上。捕獲材料的布置確保它具有低催化活性，特別對CO和/或未燃燒HC的氧化，和尤其對NOx的氧化而言。大體而言，捕獲材料還基本上對NO2的降解或還原無催化活性，特別是在發(fā)生Pt揮發(fā)的條件下和/或在下游SCR催化劑或SCRFTM催化劑對NO2:NO的比率敏感的溫度區(qū)域中。
[0035] 捕獲材料可直接設(shè)置或負(fù)載于基材的出口端表面上(例如捕獲材料與基材的出口端表面接觸)。
[0036] 通常，優(yōu)選捕獲材料(即，在新的或未使用時(shí))基本上不含鉑或捕獲材料不包括鉑。
[0037] 已發(fā)現(xiàn)將Pt合金化材料(PAM)包括在捕獲材料中是有利的，因?yàn)樗梢子谂c揮發(fā)的Pt形成合金。在捕獲材料中Pt與Pt合金化材料之間合金(例如Pt-Pd合金)的形成因合金的穩(wěn)定性而有效捕集揮發(fā)的Pt。
[0038] Pt合金化材料優(yōu)選為粒狀Pt合金化材料(即，Pt合金化材料的顆粒)。
[0039] 通常，Pt合金化材料包括或基本上由金屬和/或其氧化物組成。金屬優(yōu)選選自鈀(Pd)；金(Au)；銅(Cu)；Pd和Au的混合物；Pd和Cu的混合物；Au和Cu的混合物；Pd、Au和Cu的混合物；Pd和Au的雙金屬合金；Pd和Cu的雙金屬合金；Au和Cu的雙金屬合金；以及Pd、Au和Cu的三金屬合金。優(yōu)選金屬選自鈀(Pd)，Pd和Au的混合物，以及Pd和Au的雙金屬合金。更優(yōu)選地，金屬是鈀(Pd)。
[0040] 為了避免疑惑，Pt合金化材料不包括鉑(例如在新的或未使用時(shí))。
[0041] 當(dāng)捕獲材料包括或基本上由Pt合金化材料組成時(shí)，則優(yōu)選氧化催化劑具有1g?ft-3-3 -3 -3 -3 -3至500g?ft (例如50至400g?ft )、優(yōu)選4g?ft 至250g?ft (例如75至250g?ft )、甚至更優(yōu)選8g?ft-3至150g?ft-3(例如100至150g?ft-3)的Pt合金化材料總負(fù)載量(例如Pt合金化材料的金屬含量)。捕獲材料可占據(jù)基材的相對小體積并且它可對于存在高負(fù)載量的Pt合金化材料是必需的。
[0042] 諸如鈀的Pt合金化材料可設(shè)置或負(fù)載在基材的出口端表面上(例如Pt合金化材料直接涂覆于基材的出口端表面上)。
[0043] 捕獲材料可包括或基本上由耐火氧化物組成。耐火氧化物優(yōu)選為粒狀耐火氧化物(即，耐火氧化物的顆粒)。
[0044] 耐火氧化物可選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰和它們的混合或復(fù)合氧化物，諸如它們的兩種或更多種的混合或復(fù)合氧化物。例如，耐火氧化物可選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁、二氧化鈦-氧化鋁、氧化鋯-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋁、二氧化鈦-二氧化硅、氧化鋯-二氧化硅、氧化鋯-二氧化鈦、氧化鈰-氧化鋯和氧化鋁-氧化鎂。
[0045] 耐火氧化物可任選地被摻雜(例如摻雜有摻雜物)。摻雜物可選自鋯(Zr)、鈦(Ti)、硅(Si)、釔(Y)、鑭(La)、鐠(Pr)、釤(Sm)、釹(Nd)和它們的氧化物。摻雜物的包括可使耐火氧化物熱穩(wěn)定。要理解在此情形下對“摻雜”的任何提及是指其中耐火氧化物的本體或主晶格被取代摻雜或填隙摻雜有摻雜物的材料。在一些情況下，少量的摻雜物可存在于耐火氧化物的表面處。然而，大多數(shù)摻雜物將通常存在于耐火氧化物的主體中。
[0046] 當(dāng)耐火氧化物被摻雜時(shí)，摻雜物的總量為耐火氧化物的0.25至5重量％，優(yōu)選0.5至3重量％(例如約1重量％)。
[0047] 當(dāng)耐火氧化物包括或基本上由氧化鈰-氧化鋯組成時(shí)，則氧化鈰-氧化鋯可基本上由20至95重量％的氧化鈰和5至80重量％的氧化鋯(例如50至95重量％氧化鈰和5至50重量％氧化鋯)，優(yōu)選35至80重量％的氧化鈰和20至65重量％氧化鋯(例如55至80重量％氧化鈰和20至45重量％氧化鋯)，甚至更優(yōu)選45至75重量％的氧化鈰和25至55重量％氧化鋯組成。
[0048] 優(yōu)選耐火氧化物選自氧化鋁、二氧化硅、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋯和氧化鋁-氧化鎂。更優(yōu)選地，耐火氧化物選自氧化鋁、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁和氧化鈰-氧化鋯。耐火氧化物可為氧化鋁或二氧化硅-氧化鋁。
[0049] 當(dāng)捕獲材料包括或基本上由耐火氧化物組成時(shí)，則通常氧化催化劑具有0.1至3.5g?in-3、優(yōu)選0.2至2.5g?in-3、還更優(yōu)選0.3至2.0g?in-3和甚至更優(yōu)選0.5至1.75g?in-3(例如0.75至1.5g?in-3)的捕獲材料總負(fù)載量。
[0050] 在一個(gè)實(shí)施方案中，捕獲材料不包括Pt合金化材料(PAM)，特別是當(dāng)Pt合金化材料包括鈀時(shí)。此實(shí)施方案在本文中稱為“無PAM實(shí)施方案”。更優(yōu)選地，捕獲材料不包括鈀和鉑。進(jìn)一步優(yōu)選捕獲材料不包括一種或多種鉑族金屬(PGM)和/或一種或多種貨幣金屬金(Au)和/或銀(Ag)。甚至更優(yōu)選地，捕獲材料不包括一種或多種過渡金屬(即，除了可為耐火氧化物、諸如氧化鋯的部分的任何過渡金屬以外)。在這樣的情況下，耐火氧化物可主要或僅用作捕獲材料。
[0051] 在無PAM實(shí)施方案中，耐火氧化物優(yōu)選為氧化鈰、氧化鈰-氧化鋁或氧化鈰-氧化鋯。更優(yōu)選耐火氧化物包括氧化鈰或基本上由氧化鈰組成。甚至更優(yōu)選地，耐火氧化物基本上由氧化鈰組成。
[0052] 通常，優(yōu)選捕獲材料包括或基本上由以下組成：(a)Pt合金化金屬；和(b)耐火氧化物。
[0053] 優(yōu)選Pt合金化材料設(shè)置或負(fù)載在載體材料(例如粒狀載體材料)上。Pt合金化材料可直接設(shè)置于載體材料上或直接由載體材料負(fù)載(例如Pt合金化材料與載體材料之間不存在插入的載體材料)。例如，Pt合金化材料如鈀可分散在載體材料的表面上和/或浸漬至載體材料中。
[0054] 通常，載體材料包括或基本上由耐火氧化物如上述耐火氧化物組成。通常，耐火氧化物不是促進(jìn)Pt合金化材料的催化活性的材料，特別是當(dāng)Pt合金化材料包括鈀時(shí)(例如鈀在CO和/或未燃燒HC的氧化中的催化活性)。
[0055] Pt合金化材料的至少一個(gè)顆?？稍O(shè)置或負(fù)載在耐火氧化物的至少一個(gè)顆粒上。優(yōu)選地，Pt合金化材料的多個(gè)顆粒設(shè)置或負(fù)載在耐火氧化物的至少一個(gè)顆粒上。更優(yōu)選地，存在耐火氧化物的多個(gè)顆粒，其中Pt合金化材料的多個(gè)顆粒設(shè)置或負(fù)載在耐火氧化物的每個(gè)顆粒上。
[0056] 耐火氧化物可為如上文定義的。因此，耐火氧化物可選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰和它們的混合或復(fù)合氧化物，諸如它們的兩種或更多種的混合或復(fù)合氧化物。例如，耐火氧化物可選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁、二氧化鈦-氧化鋁、氧化鋯-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋁、二氧化鈦-二氧化硅、氧化鋯-二氧化硅、氧化鋯-二氧化鈦、氧化鈰-氧化鋯和氧化鋁-氧化鎂。
[0057] 耐火氧化物可任選地被摻雜(例如摻雜有摻雜物)。摻雜物可選自鋯(Zr)、鈦(Ti)、硅(Si)、釔(Y)、鑭(La)、鐠(Pr)、釤(Sm)、釹(Nd)和它們的氧化物。
[0058] 當(dāng)耐火氧化物被摻雜時(shí)，摻雜物的總量為耐火氧化物的0.25至5重量％，優(yōu)選0.5至3重量％(例如約1重量％)。
[0059] 當(dāng)耐火氧化物包括或基本上由氧化鈰-氧化鋯組成時(shí)，則氧化鈰-氧化鋯可基本上由20至95重量％的氧化鈰和5至80重量％的氧化鋯(例如50至95重量％氧化鈰和5至50重量％氧化鋯)，優(yōu)選35至80重量％的氧化鈰和20至65重量％氧化鋯(例如55至80重量％氧化鈰和20至45重量％氧化鋯)，甚至更優(yōu)選45至75重量％的氧化鈰和25至55重量％氧化鋯組成。
[0060] 優(yōu)選耐火氧化物選自氧化鋁、二氧化硅、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋯和氧化鋁-氧化鎂。更優(yōu)選地，耐火氧化物選自氧化鋁、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁和氧化鈰-氧化鋯。甚至更優(yōu)選地，耐火氧化物是氧化鋁或二氧化硅-氧化鋁，特別是二氧化硅-氧化鋁。
[0061] 捕獲材料大體上不包括賤金屬，諸如鋇或釩。
[0062] 氧化催化劑可為柴油氧化催化劑(DOC)、催化碳煙過濾器(CSF)、NOx儲存催化劑(NSC)、被動(dòng)NOx吸附劑(PNA)、柴油放熱催化劑(DEC)、冷啟動(dòng)概念(CSCTM)催化劑[參見WO?2012/166868和國際專利申請號PCT/US14/69079，所述專利各自以引用的方式并入本文]或氨泄漏催化劑(ASC)。優(yōu)選氧化催化劑是DOC、CSF、NSC、PNA或DEC。更優(yōu)選地，氧化催化劑是DOC或CSF。
[0063] 為了避免疑惑，捕獲材料和催化材料具有不同的組成。
[0064] 通常，催化材料包括設(shè)置或負(fù)載在載體材料(本文中稱為催化材料的載體材料或“CM載體材料”)上的鉑(Pt)。鉑可直接設(shè)置于載體材料上或直接由載體材料負(fù)載(例如鉑與載體材料之間不存在插入的載體材料)。例如，鉑可分散在載體材料的表面上方和/或浸漬在載體材料內(nèi)。
[0065] CM載體材料包括或基本上由耐火氧化物(本文中稱為催化材料的耐火氧化物)組成。耐火氧化物通常是粒狀耐火氧化物。
[0066] CM載體材料的耐火氧化物通常選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰和它們的混合或復(fù)合氧化物，諸如它們的兩種或更多種的混合或復(fù)合氧化物。例如，耐火氧化物可選自氧化鋁、二氧化硅、二氧化鈦、氧化鋯、氧化鈰、二氧化硅-氧化鋁、二氧化鈦-氧化鋁、氧化鋯-氧化鋁、氧化鈰-氧化鋁、二氧化鈦-二氧化硅、氧化鋯-二氧化硅、氧化鋯-二氧化鈦、氧化鈰-氧化鋯和氧化鋁-氧化鎂。
[0067] 當(dāng)CM載體材料或其耐火氧化物包括或基本上由氧化鋁的混合或復(fù)合氧化物(例如二氧化硅-氧化鋁、氧化鋁-氧化鎂或氧化鋁和氧化鈰的混合物)組成時(shí)，則優(yōu)選氧化鋁的混合或復(fù)合氧化物包括至少50至99重量％的氧化鋁，更優(yōu)選70至95重量％的氧化鋁，甚至更優(yōu)選75至90重量％的氧化鋁。
[0068] 當(dāng)CM載體材料或其耐火氧化物包括或基本上由氧化鈰-氧化鋯組成時(shí)，則氧化鈰-氧化鋯可基本上由20至95重量％的氧化鈰和5至80重量％的氧化鋯(例如50至95重量％氧化鈰和5至50重量％氧化鋯)，優(yōu)選35至80重量％的氧化鈰和20至65重量％氧化鋯(例如55至80重量％氧化鈰和20至45重量％氧化鋯)，甚至更優(yōu)選45至75重量％的氧化鈰和25至55重量％氧化鋯組成。
[0069] CM載體材料或其耐火氧化物可任選地被摻雜(例如摻雜有摻雜物)。摻雜物可選自鋯(Zr)、鈦(Ti)、硅(Si)、釔(Y)、鑭(La)、鐠(Pr)、釤(Sm)、釹(Nd)和它們的氧化物。
[0070] 當(dāng)CM載體材料或其耐火氧化物被摻雜時(shí)，摻雜物的總量是0.25至5重量％，優(yōu)選0.5至3重量％(例如約1重量％)。
[0071] CM載體材料或其耐火氧化物可包括或基本上由摻雜有摻雜物的氧化鋁組成。當(dāng)催化材料包括堿土金屬時(shí)，優(yōu)選當(dāng)氧化催化劑是柴油氧化催化劑(DOC)或催化碳煙過濾器(CSF)時(shí)，特別優(yōu)選CM載體材料或其耐火氧化物包括或基本上由摻雜有摻雜物的氧化鋁組成。
[0072] 氧化鋁可摻雜有包括硅(Si)、鎂(Mg)、鋇(Ba)、鑭(La)、鈰(Ce)、鈦(Ti)或鋯(Zr)或者它們的兩種或更多種的組合的摻雜物。摻雜物可包括或基本上由以下組成：硅的氧化物，鎂的氧化物，鋇的氧化物，鑭的氧化物，鈰的氧化物，鈦的氧化物或鋯的氧化物。優(yōu)選地，摻雜物包括或基本上由硅、鎂、鋇、鈰或它們的氧化物，特別是硅或鈰或它們的氧化物組成。更優(yōu)選地，摻雜物包括或基本上由硅、鎂、鋇或它們的氧化物；特別是硅、鎂或它們的氧化物；尤其是硅或其氧化物組成。
[0073] 摻雜有摻雜物的氧化鋁的實(shí)例包括摻雜有二氧化硅的氧化鋁、摻雜有氧化鎂的氧化鋁、摻雜有鋇或氧化鋇的氧化鋁、摻雜有氧化鑭的氧化鋁，或摻雜有氧化鈰的氧化鋁，特別是摻雜有二氧化硅的氧化鋁、摻雜有氧化鑭的氧化鋁或摻雜有氧化鈰的氧化鋁。優(yōu)選摻雜有摻雜物的氧化鋁是摻雜有二氧化硅的氧化鋁、摻雜有鋇或氧化鋇的氧化鋁，或摻雜有氧化鎂的氧化鋁。更優(yōu)選地，摻雜有摻雜物的氧化鋁是摻雜有二氧化硅的氧化鋁或摻雜有氧化鎂的氧化鋁。甚至更優(yōu)選地，摻雜有摻雜物的氧化鋁是摻雜有二氧化硅的氧化鋁。
[0074] 當(dāng)氧化鋁是摻雜有二氧化硅的氧化鋁時(shí)，則氧化鋁摻雜有0.5至45重量％(即，氧化鋁的重量％)，優(yōu)選1至40重量％，更優(yōu)選1.5至30重量％(例如1.5至10重量％)，特別是2.5至25重量％，更特別是3.5至20重量％(例如5至20重量％)，甚至更優(yōu)選4.5至15重量％的總量的二氧化硅。
[0075] 當(dāng)氧化鋁是摻雜有氧化鎂的氧化鋁時(shí)，則氧化鋁摻雜有如上文定義的量或1至40重量％(即，氧化鋁的重量％)、諸如5至28重量％的量的氧化鎂。更優(yōu)選地，氧化鋁摻雜有10至25重量％的量的氧化鎂。
[0076] 替代地或另外，CM載體材料或其耐火氧化物可包括或基本上由堿土金屬鋁酸鹽組成。術(shù)語“堿土金屬鋁酸鹽”通常指具有式MAl2O4的化合物，其中“M”表示堿土金屬，諸如Mg、Ca、Sr或Ba。這類化合物可包括尖晶石結(jié)構(gòu)。
[0077] 通常，堿土金屬鋁酸鹽是鋁酸鎂(MgAl2O4)、鋁酸鈣(CaAl2O4)、鋁酸鍶(SrAl2O4)、鋁酸鋇(BaAl2O4)或它們的兩種或更多種的混合物。優(yōu)選地，堿土金屬鋁酸鹽是鋁酸鎂(MgAl2O4)。
[0078] 在氧化催化劑中，催化材料可包括單一鉑族金屬(PGM)，所述鉑族金屬是鉑(例如催化材料包括鉑作為僅有的鉑族金屬)。
[0079] 替代地，取決于氧化催化劑的應(yīng)用，催化材料可包括(i)鉑(Pt)，和(ii)鈀(Pd)和/或銠(Rh)。
[0080] 大體而言，當(dāng)催化區(qū)域或其催化材料包括Pt和Pd(和任選的Rh)時(shí)，通常Pt與Pd的質(zhì)量比率≥1:1。催化材料可包括Pt和任選的Pd，以使得Pt與Pd的質(zhì)量比率為1:0至1:1。已發(fā)現(xiàn)當(dāng)催化材料相對富含Pt時(shí)發(fā)生鉑的揮發(fā)。
[0081] 優(yōu)選當(dāng)催化材料包括Pt和Pd(和任選的Rh)時(shí)，Pt與Pd的質(zhì)量比率≥1.5:1，更優(yōu)選≥2:1(例如≥3:1)，甚至更優(yōu)選≥4:1，諸如≥10:1。Pt與Pd的質(zhì)量比率(即，質(zhì)量比)優(yōu)選為50:1至1:1，更優(yōu)選30:1至2:1(例如25:1至4:1)，甚至更優(yōu)選20:1至5:1，諸如15:1至7.5:1。
[0082] 通常，當(dāng)催化材料包括Pt和Rh(和任選的Pd)時(shí)，通常Pt與Rh的質(zhì)量比率≥1:1。催化材料可包括Pt和任選的Rh，以使得Pt與Rh的質(zhì)量比率為1:0至1:1。當(dāng)催化材料包括Pt和Rh(和任選的Pd)時(shí)，優(yōu)選Pt與Rh的質(zhì)量比率≥1.5:1，更優(yōu)選≥2:1(例如≥3:1)，甚至更優(yōu)選≥4:1，諸如≥10:1。Pt與Rh的質(zhì)量比率(即，質(zhì)量比)優(yōu)選為50:1至1:1，更優(yōu)選30:1至2:1(例如25:1至4:1)，甚至更優(yōu)選20:1至5:1，諸如15:1至7.5:1。
[0083] 如果催化材料包括Pd(和任選的Rh)，則催化材料可包括設(shè)置或負(fù)載在CM載體材料上的Pd。如果還存在Rh，則催化材料可包括設(shè)置或負(fù)載在CM載體材料上的Pd和Rh。
[0084] 通常，氧化催化劑具有5至500g?ft-3的PGM總負(fù)載量。優(yōu)選地，PGM的總負(fù)載量為10至400g?ft-3，更優(yōu)選20至300g?ft-3，還更優(yōu)選25至250g?ft-3，和甚至更優(yōu)選30至200g?ft-3。
[0085] 當(dāng)氧化催化劑是柴油氧化催化劑(DOC)、柴油放熱催化劑(DEC)、被動(dòng)NOx吸附劑(PNA)、柴油放熱催化劑(DEC)、冷啟動(dòng)概念(CSCTM)催化劑或氨泄漏催化劑(ASC)時(shí)，通常氧-3 -3化催化劑或其催化材料具有20至200g?ft 、更優(yōu)選40至160g?ft 的PGM總負(fù)載量。
[0086] 在第二氧化催化劑實(shí)施方案中，氧化催化劑是催化碳煙過濾器(CSF)。
[0087] 當(dāng)氧化催化劑是催化碳煙過濾器(CSF)時(shí)，優(yōu)選氧化催化劑或其催化材料具有1至100g?ft-3、更優(yōu)選5至50g?ft-3的PGM總負(fù)載量。
[0088] 當(dāng)氧化催化劑是柴油氧化催化劑(DOC)、柴油放熱催化劑(DEC)、被動(dòng)NOx吸附劑(PNA)、冷啟動(dòng)概念(CSCTM)催化劑、氨泄漏催化劑(ASC)或催化碳煙過濾器(CSF)時(shí)，優(yōu)選氧化催化劑或其催化材料不包括銠(Rh)。催化材料可包括鉑(Pt)或鉑(Pt)和鈀(Pd)，通常作為僅有的鉑族金屬(PGM)。
[0089] 當(dāng)氧化催化劑是柴油氧化催化劑(DOC)、柴油放熱催化劑(DEC)或催化碳煙過濾器(CSF)時(shí)，優(yōu)選耐火氧化物包括氧化鋁，諸如任選地?fù)诫s有摻雜物的氧化鋁(例如其中摻雜物包括硅或其氧化物，或摻雜物是二氧化硅)或者氧化鋁的混合或復(fù)合氧化物(例如二氧化硅-氧化鋁)。替代地，耐火氧化物可基本上由氧化鋁組成。
[0090] 在第一和第二氧化催化劑實(shí)施方案中的催化材料可進(jìn)一步包括催化劑促進(jìn)劑。催化劑促進(jìn)劑可包括或基本上由堿土金屬組成。堿土金屬可選自鎂(Mg)、鈣(Ca)、鍶(Sr)、鋇(Ba)和它們的兩種或更多種的組合。優(yōu)選堿土金屬是鈣(Ca)、鍶(Sr)或鋇(Ba)，更優(yōu)選鍶(Sr)或鋇(Ba)，并且最優(yōu)選堿土金屬是鋇(Ba)。
[0091] 通常，催化材料包括10至500g?ft-3(例如60至400g?ft-3或10至450g?ft-3)、特別是20至400g?ft-3、更特別是35至350g?ft-3、諸如50至300g?ft-3、尤其是75至250g?ft-3的堿土金屬的總量。
[0092] 通常，催化劑促進(jìn)劑(例如堿土金屬)和鉑(和任選的鈀)負(fù)載在CM載體材料上。
[0093] 在第三氧化催化劑實(shí)施方案中，氧化催化劑是NOx儲存催化劑(NSC)。
[0094] 當(dāng)氧化催化劑是NOx儲存催化劑(NSC)時(shí)，優(yōu)選氧化催化劑或其催化材料可包括：
[0095] (a)鉑(Pt)和鈀(Pd)，優(yōu)選Pt和Pd作為僅有的PGM；或
[0096] (b)鉑(Pt)和銠(Rh)，優(yōu)選Pt和Rh作為僅有的PGM；或
[0097] (c)鉑(Pt)、鈀(Pd)和銠(Rh)，優(yōu)選Pt、Pd和Rh作為僅有的PGM。
[0098] 當(dāng)氧化催化劑是NOx儲存催化劑(NSC)時(shí)，優(yōu)選氧化催化劑或其催化材料具有20至200g?ft-3、更優(yōu)選40至160g?ft-3的PGM總負(fù)載量。
[0099] 如果催化材料包括Pd，則Pd可設(shè)置或負(fù)載在CM載體材料上。
[0100] 如果催化材料包括Pd，則Pd可設(shè)置或負(fù)載在CM載體材料上。
[0101] 在第三氧化催化劑實(shí)施方案中，優(yōu)選CM載體包括或基本上由耐火氧化物組成，所述耐火氧化物選自氧化鋁-氧化鎂(例如它們的混合或復(fù)合氧化物)、摻雜有氧化鎂的氧化鋁和鋁酸鎂(MgAl2O4)。更優(yōu)選地，耐火氧化物選自氧化鋁-氧化鎂(例如它們的混合或復(fù)合氧化物)和摻雜有氧化鎂的氧化鋁。氧化鋁-氧化鎂或摻雜有氧化鎂的氧化鋁包括1至40重量％(即，氧化鋁的重量％)、諸如5至28重量％的量的氧化鎂。更優(yōu)選地，氧化鋁摻雜有10至25重量％的量的氧化鎂。
[0102] 當(dāng)氧化催化劑是NOx儲存催化劑(NSC)時(shí)，通常氧化催化劑或其催化材料包括NOx儲存組分。
[0103] NOx儲存組分包括選自鎂(Mg)、鈣(Ca)、鍶(Sr)、鋇(Ba)和它們的兩種或更多種的組合的堿土金屬。優(yōu)選堿土金屬是鈣(Ca)、鍶(Sr)或鋇(Ba)，更優(yōu)選鍶(Sr)或鋇(Ba)，并且最優(yōu)選堿土金屬是鋇(Ba)。
[0104] 通常，NOx儲存組分由堿土金屬的氧化物、碳酸鹽或氫氧化物組成。
[0105] 當(dāng)氧化催化劑是NOx儲存催化劑(NSC)時(shí)，通常氧化催化劑或其催化材料包括250至900g?ft-3(例如250至500g?ft-3)、特別是300至850g?ft-3(例如300至450g?ft-3)、更特別-3 -3是400至800g?ft 、諸如450至600g?ft 的NOx儲存組分(例如堿土金屬)的總量。
[0106] NOx儲存組分可設(shè)置或負(fù)載在CM載體材料上。
[0107] 氧化催化劑或其催化材料可進(jìn)一步包括NOx儲存組分載體材料(本文中稱為“NSC載體材料”)。另外或作為將NOx儲存組分設(shè)置或負(fù)載在CM載體材料上的替代，NOx儲存組分可設(shè)置或負(fù)載在NSC載體材料上。
[0108] NSC載體材料包括或基本上由耐火氧化物，諸如選自氧化鈰和其混合或復(fù)合氧化物的耐火氧化物組成。氧化鈰的混合或復(fù)合氧化物可選自氧化鈰-氧化鋁和氧化鈰-氧化鋯。優(yōu)選耐火氧化物選自氧化鈰和氧化鈰-氧化鋯。
[0109] 當(dāng)NSC載體材料或其耐火氧化物包括或基本上由氧化鈰-氧化鋯組成時(shí)，氧化鈰-氧化鋯可基本上由20至95重量％的氧化鈰和5至80重量％的氧化鋯(例如50至95重量％氧化鈰和5至50重量％氧化鋯)，優(yōu)選35至80重量％的氧化鈰和20至65重量％氧化鋯(例如55至80重量％氧化鈰和20至45重量％氧化鋯)，甚至更優(yōu)選45至75重量％的氧化鈰和25至55重量％氧化鋯組成。
[0110] 氧化催化劑(包括第一至第三氧化催化劑實(shí)施方案)或其催化材料可進(jìn)一步包括沸石。優(yōu)選沸石是中孔沸石(例如具有十個(gè)四面體原子的最大環(huán)尺寸的沸石)或大孔沸石(例如具有十二個(gè)四面體原子的最大環(huán)尺寸的沸石)。合適的沸石或沸石類型的實(shí)例包括八面沸石，斜發(fā)沸石，絲光沸石，硅沸石，鎂堿沸石，沸石X，沸石Y，超穩(wěn)定沸石Y，AEI沸石，ZSM-5沸石，ZSM-12沸石，ZSM-20沸石，ZSM-34沸石，CHA沸石，SSZ-3沸石，SAPO-5沸石，菱鉀沸石，β沸石或銅CHA沸石。沸石優(yōu)選為ZSM-5、β沸石或Y沸石。
[0111] 通常，沸石具有至少25:11、優(yōu)選至少25:1的二氧化硅與氧化鋁摩爾比，其中有用的范圍是25:1至1000:1、50:1至500:1以及25:1至100:1、25:1至300:1、100:1至250:1。
[0112] 當(dāng)氧化催化劑或其催化材料包括沸石時(shí)，通常沸石的總負(fù)載量為0.05至3.00g?in-3、特別是0.10至2.00g?in-3、更特別是0.2至0.8g?in-3。
[0113] 捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在基材的出口端表面上(例如基材的下游、端面)?；牡某隹诙吮砻嫱ǔ０ǘ鄠€(gè)通道壁邊緣。
[0114] 基材的出口端表面可為平面(例如如在常規(guī)蜂窩體基材中)或非平面的。當(dāng)基材的出口端表面為非平面時(shí)，出口端表面可具有三維形貌構(gòu)造。具有非平面的端表面的基材的實(shí)例描述于US?8,257,659中。具有非平面的端表面的基材可對捕獲材料提供比具有平面的端表面的基材更大的表面積來捕集揮發(fā)的鉑。
[0115] 大體而言，優(yōu)選基材的出口端表面是平面的。
[0116] 除了設(shè)置或負(fù)載在基材的出口端表面上以外，捕獲材料可設(shè)置或負(fù)載在基材內(nèi)的多個(gè)通道壁上。在捕獲材料的施用期間，一些捕獲材料可進(jìn)入基材的通道，因此部分涂覆基材內(nèi)的通道壁。
[0117] 當(dāng)捕獲材料設(shè)置或負(fù)載在基材內(nèi)的多個(gè)通道壁上時(shí)，氧化催化劑包括捕獲區(qū)，其中所述捕獲區(qū)包括或基本上由捕獲材料組成。
[0118] 捕獲區(qū)通常具有≤25mm、優(yōu)選≤20mm、如≤15mm、更優(yōu)選≤10mm(例如≤5mm)和甚至更優(yōu)選≤3mm(例如<3mm)的平均長度(例如從基材的出口端表面起)。為了避免疑惑，平均長度是指在基材軸向方向上的長度。
[0119] 大體而言，氧化催化劑包括設(shè)置在基材上的催化材料。催化材料設(shè)置或負(fù)載在基材內(nèi)的多個(gè)通道壁上。
[0120] 當(dāng)基材是過濾式整料基材時(shí)，催化材料可設(shè)置或負(fù)載在入口通道的堵塞或密封端上。優(yōu)選催化材料設(shè)置或負(fù)載在多個(gè)入口通道的堵塞或密封端上。入口通道的每個(gè)堵塞或密封端處在基材的下游端(即廢氣出口側(cè))。
[0121] 催化材料可設(shè)置于區(qū)域(本文中稱為“催化區(qū)域”)中。因此，氧化催化劑可包括催化區(qū)域，其中所述催化區(qū)域包括或基本上由催化材料組成。
[0122] 催化區(qū)域通常設(shè)置或負(fù)載在基材上。催化區(qū)域可直接設(shè)置于基材上(即，催化區(qū)域與基材的表面接觸)。
[0123] 在本發(fā)明的氧化催化劑(包括第一至第三氧化催化劑實(shí)施方案)的第一布置中，催化區(qū)域是催化區(qū)。優(yōu)選地，催化區(qū)設(shè)置或負(fù)載在基材的入口端處或附近。
[0124] 通常，催化區(qū)具有基材長度的10至90％(例如50至90％)，優(yōu)選基材長度的15至80％(例如55至80％)，更優(yōu)選基材長度的20至75％(例如30至65％)，還更優(yōu)選30至65％的長度。
[0125] 當(dāng)氧化催化劑包括捕獲區(qū)時(shí)，催化區(qū)可毗連捕獲區(qū)。優(yōu)選地，催化區(qū)與捕獲區(qū)接觸。當(dāng)催化區(qū)毗連捕獲區(qū)或催化區(qū)與捕獲區(qū)接觸時(shí)，催化區(qū)和捕獲區(qū)可以層的形式(例如單個(gè)層)設(shè)置或負(fù)載在基材上。因此，當(dāng)催化和捕獲區(qū)毗連或相互接觸時(shí)，層(例如單層)可形成于基材上。這種布置可避免背壓的問題。
[0126] 催化區(qū)可與捕獲區(qū)分開。催化區(qū)與捕獲區(qū)之間可存在間隙(例如間隔)。
[0127] 捕獲區(qū)可重疊于催化區(qū)。捕獲區(qū)的端部或部分可設(shè)置或負(fù)載在催化區(qū)上。捕獲區(qū)通常僅部分重疊于催化區(qū)。
[0128] 在本發(fā)明的第二氧化催化劑布置(包括第一至第三氧化催化劑實(shí)施方案)中，催化區(qū)域是催化層。優(yōu)選催化層延伸基本上基材的整個(gè)長度，特別是整料基材的通道的整個(gè)長度。
[0129] 當(dāng)氧化催化劑包括捕獲區(qū)時(shí)，捕獲區(qū)通常設(shè)置或負(fù)載在催化層上。優(yōu)選捕獲區(qū)直接設(shè)置于催化層上(即，捕獲區(qū)與催化層的表面接觸)。
[0130] 用于負(fù)載氧化催化劑的基材是本領(lǐng)域眾所周知的。用于制造載體涂料以將催化材料或捕獲材料施加至基材上的方法和用于將載體涂料施加至基材上的方法也是本領(lǐng)域已知的(參見，例如，我們的WO?99/47260、WO?2007/077462和WO?2011/080525)。
[0131] 基材通常具有多個(gè)通道(例如用于廢氣流動(dòng)通過)。通常，基材是陶瓷材料或金屬材料。
[0133] 通常，基材是整料(本文中還稱為整料基材)。這類整料基材是本領(lǐng)域眾所周知的。整料基材可為流通式整料基材或過濾式整料基材。
[0134] 流通式整料基材通常包括蜂窩體整料(例如金屬或陶瓷蜂窩體整料)，所述蜂窩體整料具有多個(gè)延伸通過其中的通道，所述通道在兩端開放。當(dāng)基材是流通式整料基材時(shí)，本發(fā)明的氧化催化劑通常是柴油氧化催化劑(DOC)、NOx儲存催化劑(NSC)、被動(dòng)NOx吸附劑(PNA)、柴油放熱催化劑(DEC)、冷啟動(dòng)概念(CSCTM)催化劑或氨泄漏催化劑(ASC)。
[0135] 過濾式整料基材通常包括多個(gè)入口通道和多個(gè)出口通道，其中所述入口通道在上游端(即，廢氣入口側(cè))開放并且在下游端(即，廢氣出口側(cè))堵塞或密封，所述出口通道在上游端堵塞或密封并且在下游端開放，并且其中每個(gè)入口通道與出口通道由多孔結(jié)構(gòu)分開。當(dāng)基材是過濾式整料基材時(shí)，本發(fā)明的氧化催化劑通常是催化碳煙過濾器(CSF)或過濾器上的NOx儲存催化劑(NSC)。
[0136] 當(dāng)整料基材是過濾式整料基材時(shí)，優(yōu)選過濾式整料基材是壁流式過濾器。在壁流式過濾器中，每個(gè)入口通道與出口通道由多孔結(jié)構(gòu)的壁交替分開并且反之亦然。優(yōu)選以蜂窩體布置來布置入口通道和出口通道。當(dāng)存在蜂窩體布置時(shí)，優(yōu)選垂直和橫向相鄰于入口通道的通道在上游端堵塞并且反之亦然(即，垂直和橫向相鄰于出口通道的通道在下游端堵塞)。當(dāng)從任一端觀察時(shí)，通道的交替堵塞和開放端呈現(xiàn)棋盤的外觀。
[0137] 原則上，基材可具有任何形狀或尺寸。然而，通常選擇基材的形狀和尺寸以使催化劑中的催化活性材料至廢氣的暴露最優(yōu)化?；目衫缇哂泄軤?、纖維狀或粒狀形式。合適的負(fù)載基材的實(shí)例包括整料式蜂窩體堇青石類型的基材、整料式蜂窩體SiC類型的基材、層狀纖維或針織織物類型的基材、泡沫類型的基材、交叉流類型的基材、金屬絲網(wǎng)類型的基材、金屬多孔體類型的基材和陶瓷顆粒類型的基材。
[0138] 本發(fā)明進(jìn)一步提供用于處理由壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的廢氣的排氣系統(tǒng)。通常，排氣系統(tǒng)包括(i)本發(fā)明的氧化催化劑和(ii)排放控制裝置。
[0139] 排放控制裝置的實(shí)例包括柴油顆粒過濾器(DPF)、NOx儲存催化劑(NSC)、貧NOx催化劑(LNC)、選擇性催化還原(SCR)催化劑、柴油氧化催化劑(DOC)、催化碳煙過濾器(CSF)、選TM擇性催化還原過濾器(SCRF )催化劑、氨泄漏催化劑(ASC)以及它們的兩種或更多種的組合。這類排放控制裝置全部是本領(lǐng)域眾所周知的。
[0140] 優(yōu)選排氣系統(tǒng)包括選自以下的排放控制裝置：NOx儲存催化劑(NSC)，氨泄漏催化劑(ASC)，柴油顆粒過濾器(DPF)，選擇性催化還原(SCR)催化劑，催化碳煙過濾器(CSF)，選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑，以及它們的兩種或更多種的組合。更優(yōu)選地，排放控制裝置選自柴油顆粒過濾器(DPF)、選擇性催化還原(SCR)催化劑、催化碳煙過濾器(CSF)、選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑以及它們的兩種或更多種的組合。甚至更優(yōu)選地，排放控制裝置是選擇性催化還原(SCR)催化劑或選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑。
[0141] 當(dāng)本發(fā)明的排氣系統(tǒng)包括SCR催化劑或SCRFTM催化劑時(shí)，排氣系統(tǒng)可進(jìn)一步包括用于將含氮還原劑，諸如氨，或者氨前體，諸如尿素或甲酸銨、優(yōu)選尿素注入SCR催化劑或SCRFTM催化劑的廢氣上游的注射器。通常，注射器在氧化催化劑的下游。這種注射器可流體連接至含氮還原劑前體的來源(例如槽)。將前體閥控制計(jì)量添加至廢氣中可通過適合地程序化發(fā)動(dòng)機(jī)管理構(gòu)件和由監(jiān)測廢氣組成的傳感器提供的閉環(huán)或開環(huán)反饋來調(diào)控。氨還可通過加熱氨基甲酸銨(固體)來生成并且可將生成的氨注入廢氣。
[0142] 替代地或除注射器以外，氨可原位生成(例如在設(shè)置于SCR催化劑或SCRFTM催化劑的上游的NSC的富再生期間)。因此，排氣系統(tǒng)可進(jìn)一步包括用于用烴富集廢氣的發(fā)動(dòng)機(jī)管理構(gòu)件。
[0143] SCR催化劑或SCRFTM催化劑可包括選自Cu、Hf、La、Au、In、V、鑭系元素和第VIII族過渡金屬(例如Fe)的至少一種的金屬，其中所述金屬負(fù)載在耐火氧化物或分子篩上。金屬優(yōu)選選自Ce、Fe、Cu和它們的任意兩種或更多種的組合，更優(yōu)選金屬是Fe或Cu。
[0144] 用于SCR催化劑或SCRFTM催化劑的耐火氧化物可選自Al2O3、TiO2、CeO2、SiO2、ZrO2和包含它們的兩種或更多種的混合氧化物。非沸石催化劑還可包括氧化鎢(例如V2O5/WO3/TiO2、WOx/CeZrO2、WOx/ZrO2或Fe/WOx/ZrO2)。
[0145] 當(dāng)SCR催化劑、SCRFTM催化劑或它們的載體涂料包括至少一種分子篩，諸如鋁硅酸鹽沸石或SAPO時(shí)，這是特別優(yōu)選的。至少一種分子篩可為小、中或大孔分子篩。本文中“小孔分子篩”意指包含8的最大環(huán)尺寸的分子篩，諸如CHA；本文中“中孔分子篩”意指包含10的最大環(huán)尺寸的分子篩，諸如ZSM-5；并且本文中“大孔分子篩”意指具有12的最大環(huán)尺寸的分子篩，諸如β。小孔分子篩潛在有利于在SCR催化劑中使用。
[0146] 在本發(fā)明的排氣系統(tǒng)中，優(yōu)選用于SCR催化劑或SCRFTM催化劑的分子篩是選自以下并且具有約10至約50、諸如約15至約40的二氧化硅與氧化鋁比率的合成鋁硅酸鹽沸石分子篩：AEI，ZSM-5，ZSM-20，ERI包括ZSM-34，絲光沸石，鎂堿沸石，BEA包括β，Y，CHA，LEV包括Nu-3，MCM-22和EU-1，優(yōu)選AEI或CHA。
[0147] 在第一排氣系統(tǒng)實(shí)施方案中，排氣系統(tǒng)包括本發(fā)明的氧化催化劑(例如作為DOC、DEC、NSC、PNA、CSCTM催化劑或ASC)和選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑。本發(fā)明的氧化催化劑通常之后是選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑(例如在其上游)。含氮還原劑注TM射器可布置在氧化催化劑與選擇性催化還原過濾器(SCRF )催化劑之間。因此，氧化催化劑之后可為含氮還原劑注射器(例如在其上游)，并且含氮還原劑注射器之后可為選擇性催化還原過濾器(SCRFTM)催化劑(例如在其上游)。
[0148] 在第二排氣系統(tǒng)實(shí)施方案中，排氣系統(tǒng)包括本發(fā)明的氧化催化劑(例如作為CSF、TMDOC、DEC、NSC、PNA、CSC 催化劑或ASC)和選擇性催化還原(SCR)催化劑和任選的催化碳煙過濾器(CSF)或柴油顆粒過濾器(DPF)。
[0149] 在第二排氣系統(tǒng)實(shí)施方案中，本發(fā)明的氧化催化劑通常之后是選擇性催化還原(SCR)催化劑(例如在其上游)。含氮還原劑注射器可布置在氧化催化劑與選擇性催化還原(SCR)催化劑之間。因此，氧化催化劑之后可為含氮還原劑注射器(例如在其上游)，并且含氮還原劑注射器之后可為選擇性催化還原(SCR)催化劑(例如在其上游)。選擇性催化還原(SCR)催化劑之后可為催化碳煙過濾器(CSF)或柴油顆粒過濾器(DPF)(例如在其上游)。
[0150] 第三排氣系統(tǒng)實(shí)施方案涉及包括以下的排氣系統(tǒng)：柴油氧化催化劑(DOC)，本發(fā)明的氧化催化劑，優(yōu)選作為催化碳煙過濾器(CSF)，和選擇性催化還原(SCR)催化劑。柴油氧化催化劑(DOC)通常之后是本發(fā)明的氧化催化劑(例如在其上游)。本發(fā)明的氧化催化劑通常之后是選擇性催化還原(SCR)催化劑(例如在其上游)。含氮還原劑注射器可布置在氧化催化劑與選擇性催化還原(SCR)催化劑之間。因此，氧化催化劑之后可為含氮還原劑注射器(例如在其上游)，并且含氮還原劑注射器之后可為選擇性催化還原(SCR)催化劑(例如在其上游)。
[0151] 在上文中所描述的排氣系統(tǒng)實(shí)施方案的任何者中，ASC催化劑可設(shè)置在SCR催化劑或SCRFTM催化劑的下游(即，作為單獨(dú)的基材整料)，或更優(yōu)選作為包括SCR催化劑的基材整料的下游或后端上的區(qū)，所述基材整料可用作ASC的載體。
[0152] 本發(fā)明進(jìn)一步提供車輛。所述車輛包括壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)和本發(fā)明的氧化催化劑或排氣系統(tǒng)。壓縮點(diǎn)火發(fā)動(dòng)機(jī)優(yōu)選是柴油發(fā)動(dòng)機(jī)。柴油發(fā)動(dòng)機(jī)可為均質(zhì)充量壓縮點(diǎn)火(HCCI)發(fā)動(dòng)機(jī)、預(yù)混合充量壓縮點(diǎn)火(PCCI)發(fā)動(dòng)機(jī)或低溫燃燒(LTC)發(fā)動(dòng)機(jī)。優(yōu)選柴油發(fā)動(dòng)機(jī)是常規(guī)(即，傳統(tǒng)的)柴油發(fā)動(dòng)機(jī)。
[0153] 車輛可為輕型柴油車(LDV)，諸如美國或歐洲法規(guī)中所定義的。輕型柴油車通常具有<2840kg的重量，更優(yōu)選<2610kg的重量。
[0154] 在美國，輕型柴油車(LDV)是指具有≤8,500磅(US?lbs)的毛重的柴油車。在歐洲，術(shù)語輕型柴油車(LDV)是指(i)除駕駛員的座位以外包括不多于八個(gè)座位并且具有不超過5噸的最大質(zhì)量的客運(yùn)車輛，和(ii)具有不超過12噸的最大質(zhì)量的用于運(yùn)輸貨物的車輛。
[0155] 替代地，車輛可為重型柴油車(HDV)，諸如具有>8,500磅(US?lbs)的毛重的柴油車，如美國法規(guī)中定義的。
[0156] 定義
[0157] 本文中所使用的術(shù)語“混合氧化物”通常是指呈單一相的氧化物的混合物，如本領(lǐng)域中習(xí)知的。本文中所使用的術(shù)語“復(fù)合氧化物”通常是指具有多于一個(gè)相的氧化物的組合物，如本領(lǐng)域中習(xí)知的。
[0158] 本文中所使用的首字母縮略詞“PGM”是指“鉑族金屬”。術(shù)語“鉑族金屬”通常是指選自Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt的金屬，優(yōu)選選自Ru、Rh、Pd、Ir和Pt的金屬。大體而言，術(shù)語“PGM”優(yōu)選是指選自Rh、Pt和Pd的金屬。
[0159] 本文中所使用的措辭“貨幣金屬”是指金屬銅(Cu)、銀(Ag)和金(Au)。
[0160] 本文中所使用的措辭“端表面”，特別是關(guān)于“入口端表面”或“出口端表面”，與措辭“端面”同義?；牡亩吮砻婊蚨嗣嫱ǔＳ山缍ɑ蛳拗拼┻^基材的通道的壁邊緣形成(例如在基材的外表面處)。
[0161] 本文中所使用的措辭“Pt合金化材料”是指能夠與鉑(即，鉑金屬)形成合金的材料，優(yōu)選當(dāng)廢氣的溫度<900℃、特別是<800℃、諸如<700℃時(shí)。
[0162] 本文中所使用的措辭“基本上由…組成”限制特征的范圍以包括規(guī)定材料和不實(shí)質(zhì)上影響該特征的基本特性的任何其它材料或步驟，諸如較少的雜質(zhì)。措辭“基本上由…組成”包括措辭“由...組成”。
[0163] 本文中通常在載體涂料區(qū)域、載體涂料層或載體涂料區(qū)的含量的情形下關(guān)于材料所使用的措辭“基本上不含”意指材料呈較少量，如≤5重量％，優(yōu)選≤2重量％，更優(yōu)選≤1重量％。措辭“基本上不含”包括措辭“不包含”。
[0164] 本文中關(guān)于數(shù)值范圍的端點(diǎn)所使用的措辭“約”包括規(guī)定數(shù)值范圍的準(zhǔn)確端點(diǎn)。因此，例如，定義參數(shù)為至多“約0.2”的措辭包括參數(shù)為至多并包括0.2。
[0165] 本文中所使用的術(shù)語“選擇性催化還原過濾器催化劑”包括已涂覆至柴油顆粒過濾器上的選擇性催化還原制劑(SCR-DPF)，其為本領(lǐng)域中已知的。實(shí)施例
[0166] 現(xiàn)將通過以下非限制性實(shí)施例來闡釋本發(fā)明。
[0167] 實(shí)施例1
[0168] 涂覆有3重量％Cu/CHA沸石的基材的制備
[0169] 將可商購獲得的鋁硅酸鹽CHA沸石伴隨攪拌添加至Cu(NO3)2的水溶液。將漿料過濾、然后洗滌并干燥?？芍貜?fù)程序以實(shí)現(xiàn)期望的金屬負(fù)載量。煅燒最終產(chǎn)物。在混合之后，添加粘結(jié)劑和流變改性劑以形成載體涂料組合物。
[0170] 使用WO?99/47260中所公開的方法用3重量％Cu/CHA沸石樣品的含水漿料涂覆400cpsi堇青石流通式基材整料。將此經(jīng)涂覆的產(chǎn)物(僅從一端涂覆)干燥并隨后煅燒并且從另一端重復(fù)此過程以使得基本上涂覆整個(gè)基材整料，在兩個(gè)涂層之間的接合處在軸向方向上具有較少重疊。在空氣中在500℃在爐中老化經(jīng)涂覆的基材整料5小時(shí)。從成品切割1英寸(2.54cm)直徑×3英寸長(7.62cm)的芯。
[0171] 實(shí)施例2
[0172] 將二氧化硅-氧化鋁粉末在水中制漿并研磨至<20微米的d90。將乙酸鋇添加至漿料，接著添加適當(dāng)量的可溶性鉑和鈀鹽。添加β沸石并且攪拌漿料以均質(zhì)化。使用常規(guī)涂覆技術(shù)將所得載體涂料施加至具有400cpsi的堇青石流通式整料的入口通道。然后干燥所述部分。
[0173] 將二氧化硅-氧化鋁的第二漿料研磨至<20微米的d90。添加可溶性鉑鹽并且攪拌混合物以均質(zhì)化。使用已建立的涂覆技術(shù)將漿料施加至基材的出口端。然后將所述部分干燥并在500℃煅燒。
[0174] 所得催化劑具有150g?ft-3的總PGM負(fù)載量和3:1的Pt:Pd重量比。
[0175] 實(shí)施例3
[0176] 根據(jù)實(shí)施例2來制備催化劑。將硝酸Pd的另一溶液使用用該溶液飽和的吸附劑聚合物泡沫材料浸漬于催化劑的出口面上，來實(shí)現(xiàn)5mm的涂覆深度。施加至催化劑的出口面的額外Pd的量為0.29g。這等同于在5mm區(qū)中101.6g?ft-3的負(fù)載量。將催化劑干燥并在500℃煅燒。
[0177] 實(shí)驗(yàn)結(jié)果
[0178] 系統(tǒng)測試
[0179] 在圖1中所圖解的第一合成催化活性測試(SCAT)實(shí)驗(yàn)室反應(yīng)器上進(jìn)行測試，其中實(shí)施例1的經(jīng)涂覆的Cu/CHA沸石SCR催化劑的老化芯設(shè)置于實(shí)施例2或?qū)嵤├?的催化劑芯的導(dǎo)管下游中。合成氣體混合物以每分鐘6升的速率經(jīng)過導(dǎo)管。在穩(wěn)態(tài)溫度下在900℃的催化劑出口溫度下使用爐來加熱(或“老化”)氧化催化劑樣品2小時(shí)。SCR催化劑設(shè)置在氧化催化劑樣品的下游并且在老化過程期間通過調(diào)節(jié)爐出口與SCR入口之間的管長度保持在300℃的催化劑溫度，但視情況可使用水冷型熱交換器護(hù)套。使用適當(dāng)定位的熱電偶測定溫度(T1和T2)。在老化期間使用的氣體混合物是40％空氣、50％N2、10％H2O。
[0180] 在氧化催化劑的老化之后，將SCR催化劑從第一SCAT反應(yīng)器中去除并且插入第二SCAT反應(yīng)器以特定用來測試?yán)匣瘶悠返腘H3-SCR活性。然后在500℃使用合成氣體混合物(O2＝10％；H2O＝5％，CO2＝330ppm；NH3＝400ppm；NO＝500ppm；NO2＝0ppm；N2＝余量，即，使用0.8的α值(NH3:NOx的比率)，以使得可得到的最大可能NOx轉(zhuǎn)化率為80％)來測試SCR催化劑的SCR活性(NOx轉(zhuǎn)化率)，并且所得NOx轉(zhuǎn)化率示于表1中。
[0181] 表1
[0182]
[0183] 表1示出在900℃用上游氧化催化劑芯老化2小時(shí)之后取自實(shí)施例1的老化SCR催化劑芯的NOx轉(zhuǎn)化活性。“空白”樣品是其中在老化裝置中未將含鉑氧化催化劑置于SCR芯的上游的參比樣品。即，在不存在含鉑催化劑的情況下進(jìn)行空白老化并且因此不能發(fā)生鉑揮發(fā)。在500℃NOx轉(zhuǎn)化率為59％并且表示在老化之后在無鉑揮發(fā)情況下實(shí)現(xiàn)的基線轉(zhuǎn)化。
[0184] 在上游位置中利用來自實(shí)施例2的芯老化的SCR樣品示出NOx轉(zhuǎn)化率的明顯降低。實(shí)施例2的催化劑不具有鉑捕獲材料并且SCR樣品的NOx性能的降低歸因于Pt揮發(fā)。在上游位置中利用來自實(shí)施例3的芯老化的SCR樣品示出與空白運(yùn)行相比NOx轉(zhuǎn)化性能的較少降低。根據(jù)本發(fā)明制得的實(shí)施例3包括施加至催化劑的出口端5mm處的捕獲材料。實(shí)施例3對捕獲揮發(fā)的Pt有效。
[0185] 為了避免任何疑惑，本文中引用的任何和所有文獻(xiàn)的全部內(nèi)容以引用的方式并入本申請。
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